1974年卡特宣布竞选总统，并轻易获得民主党提名。

1977年，他经过艰苦的竞选战以微弱优势击败福特总统，出任美国第39任总统。在国内，卡特欲意实行行政和经济改革，但遭到国会的强烈反对。在国际上，强调人权。他当政时期，把巴拿马运河的管理权交还给了巴拿马，实现了同中华人民共和国的关系正常化，中美两国正式建立了外交关系。推动中东实现了和谈。伊朗扣留“人质”和苏联出兵阿富汗，成了卡特头痛的问题。卡特在埃及与以色列的和谈并签署戴维营协议中起到了重要作用。卡特在任内取得一系列内政与外交成就，但因贸然下令特种部队发起“蓝光行动”拯救在伊朗的美国人质遭到惨败，令他在选民中的声望一落千丈。1980年他争取连任败给里根，但他从未放弃拯救人质的努力，伊朗最终在卡特离开白宫那一天释放了所有人质。